【科】我院彭永武团队在《JACS》、《Angew. Chem. Int. Ed.》接连发表重要研究成果

近日，宁波大学材料科学与化学工程学院彭永武教授团队在环境小分子资源化利用领域取得系列进展。相关成果以《Isotopological Modulation of Entanglement in 3D Covalent Organic Frameworks Unlocks a Fully Open Catalytic Architecture》和《Molecular-Level Modulation of Mass Transfer Kinetics in Trinuclear Copper Cluster-based COFs Enables Efficient Electrocatalytic Nitrate Reduction》为题，分别发表于化学领域顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》和《Angewandte Chemie International Edition》。宁波大学为论文第一完成单位，彭永武教授为论文通讯作者。

电催化硝酸盐还原（NO₃RR）可同步实现水体硝酸盐污染治理与绿色氨合成，是环境修复与小分子资源化利用领域的重要研究方向。当前该领域的研究多聚焦于催化活性位点的电子结构调控，而多孔催化体系中传质动力学对催化性能的影响尚未得到充分关注，这也成为制约催化性能进一步提升的关键瓶颈。

针对上述问题，彭永武教授团队以共价有机框架（COF）材料为研究平台，分别从三维框架互穿结构调控与构筑基元分子尺寸调节两个角度，构建了一系列具备差异化传质特征的催化材料。通过精准调控 COF 的孔道尺寸与活性位点催化微环境，结合电化学测试及理论计算，系统揭示了孔道结构传质动力学催化性能之间的构效关系，证实优化传质过程与提升活性位点本征活性同等重要，二者均是提升催化性能的核心要素。

研究结果表明，在保持框架拓扑结构与化学组成基本不变的条件下，仅通过改变配体上取代基的位置即可调控 COF 的互穿行为，获得非穿插三维 COF。相较于其互穿同源物，该材料孔道开放程度显著提高，为探究孔道开放度对传质及催化性能的影响提供了理想模型体系。非互穿 COF 能够加快底物扩散、改善活性位点可及性，硝酸盐还原活性实现一倍提升。该工作证实骨架开放度是设计高性能 COF 基催化剂的重要调控参数，相关成果发表于JACS。

（J. Am. Chem. Soc., 2026, DOI: 10.1021/jacs.6c13313）

在另一项研究工作中，团队以乙烯基连接 COF 为研究对象，通过调节构筑基元分子尺寸，合成了一系列不同孔径的乙烯基连接三核铜基 COF 材料。其中具有开放孔道的 CuDATMB 催化剂可显著降低硝酸盐传质阻力，在 50 mM 硝酸盐电解液条件下，氨法拉第效率可达 95.36%，氨产率为 10.26 mg·h^-1·cm^-2，催化性能处于同类 COF 基 NO₃RR 催化剂的先进水平。此外，将该催化材料用作锌硝酸盐电池阴极，可同步实现硝酸盐高效去除与稳定电能输出，为环境污染治理能源回收一体化提供了全新的材料设计思路与技术方案，相关研究成果发表于Angew. Chem. Int. Ed.。

（Angew. Chem. Int. Ed., 2026, DOI:10.1002/anie.9686000）